專家信息：
李微雪，男，1970年生。 現任中國科學技術大學化學與材料科學學院化學物理系教授，曾任中國科學院大連化學物理研究所研究員�；鹞�“杰出青年基金”、中科院“**計劃”獲得者 ，催化基礎國家重點實驗室“理論催化”組長，二級研究員，博士生導師。
教育及工作經歷：
2015.06-Present 中國科學技術大學，合肥微尺度物質科學國家實驗室（籌），教授。
2012.12，長期聘任研究員。
2012.11，二級研究員。
2006.01，中德馬普伙伴研究小組組長。
2005.05，中科院大連化學物理研究所，研究員，博士生導師。
2005.05，催化基礎國家重點實驗室， 組建“理論催化”課題組并任組長。
2004.12，中科院“**計劃”擇優支持。
2004.07-2015.06 中科院大連化學物理研究所，理論催化課題組長，研究員。
2002.08-2004.06 丹麥Aarhus大學物理系, 博士后，合作導師 Bjork Hammer 教授。
1999.01-2002.07 德國馬普協會Fritz-Haber研究所理論部，博士后，合作導師 Matthias Scheffler教授。
1995.09-1998.12 中國科學院力學研究所 博士畢業， 導師 王自強院士。
1992.09-1995.06 中國原子能研究院，碩士。
1988.09-1992.06 武漢大學物理系，本科�！�
學術兼職：
1、2014 中國化學會理論化學專業委員會委員。
2、2013.01, Surface Science (Elservier) , Advisory Editorial Board。
3、2013，中國化學會化學反應動力學專業委員會委員。
4、2012.08, 中科院大連化物所學術委員會委員。
5、2010, Nanoscience & Nanotechnology-ASIA (Bentham Science Publisher)Advisory Editorial Board。
6、2010, 催化學報(中國), Advisory Editorial Board。
會議組織：
1. 2015, Pacifichem, Symposium on “Theory and Computation for Efficient Utilization of Energy and Resources”
2. 2011年，美國第242屆化學學會秋季會議Fuel Cell Division, Symposium on “Computational Methods, Modeling and Simulations in Fuel and Energy Technologies” 會議主席。
3. 2010年，任五年一屆的歐洲Psi-K Conference 2010 on theoretical and computational research on electronic structure and properties of matter會議國際顧問委員會委員。
4. 2006年，中科院大連化物所專題研討會 DICP Symposium “Chemical Physics of Materials”，會議主席。
主講課程：
資料更新中……
培養研究生情況：
現指導研究生和博士后
丁戊辰 (2009-) 碩博連讀
劉進勛 (2009-) 碩博連讀
黃傳奇 (2011-) 碩博連讀
王莎莎 (2011-) 碩博連讀
胡素磊 (2011-) 碩博連讀
張冰燕 (2012-) 碩博連讀
陳培培 (2013-) 直博
林浩 (2014-) 碩博連讀
晏明濤 (2014-) 碩博連讀
已指導研究生和博士后
楊明媚(2004-2007) 博士研究生
江濤 (2005-2007) 碩士研究生
孫科舉(2006-2009) 博士研究生
蘇海燕(2006-2009) 博士研究生
曾振華(2006-2010) 博士研究生
李國嶺 (2007-2010) 博士后
趙永慧 (2006-2011) 博士研究生
馬秀芳 (2009-2012) 博士研究生
顧向奎 (2006-2012) 碩博連讀
孫大鵬 (2005-2013) 碩博連讀
胡嘉 (2009-2013) 博士后
歐陽潤海 (2007-2013) 碩博連讀
姚錕 (2010-2013) 碩士
學生獲獎情況：
2014年
劉進勛 寶潔優秀學生獎
劉進勛 中國科學院院長優秀獎
劉進勛 中國科學院院長獎學金
劉進勛 大連化物所優秀研究生獎
劉進勛 中國科學院大學三好學生標兵
丁戊辰 中國科學院三好學生
2013年
劉進勛 國家獎學金
劉進勛 中國科學院三好學生
歐陽潤海 延長集團優秀研究生獎學金(二等)
歐陽潤海 中科院院長優秀獎
歐陽潤海 大連化物所優秀研究生獎
胡素磊 中國科學院三好學生
胡素磊 中國科學院優秀研究生干部
2012年
馬秀芳 延長集團優秀研究生獎學金(二等)
顧向奎 延長集團優秀研究生獎學金(三等)
歐陽潤海 DICP-Corning優秀研究生獎學金
歐陽潤海 中國科學院三好學生
張冰燕 中國科學技術大學-DICP優秀學生獎學金
2011年
顧向奎 DICP-Corning優秀研究生獎學金
趙永慧 延長集團優秀研究生獎學金(三等)
趙永慧 中國科學院三好學生
馬秀芳 盧嘉錫優秀研究生獎
馬秀芳 第十一屆全國量化會優秀墻報二等獎
馬秀芳 湖南省優秀碩士論文(聯合培養)
黃傳奇 中國科學技術大學-DICP優秀學生獎學金
張冰燕 中國科學技術大學暑期大研論文“校優”
2010年
顧向奎 中國科學院三好學生
2009年
曾振華 中國科學院三好學生
孫大鵬 中國科學院優秀學生干部
2008年
蘇海燕 中國科學院三好學生
孫科舉 中國科學院三好學生
丁戊辰 中國科學技術大學暑期大研論文“校優”
研究方向：
石油煉制、合成氨、汽車尾氣排放等在當今社會經濟發展中起著重要的作用，其基礎就是多相催化化學。目前，如何緩解對化石資源的依賴，減少二氧化碳的排放，及其環境的影響，對多相催化研究提出巨大挑戰，特別需要發展新的催化過程和技術，要求具有更高活性和選擇性的催化劑，以及如何利用地球上廉價、豐富的元素。多相催化發展的最終目標是，在充分認識控制催化活性本質的基礎上，在原子尺度上實現催化劑的設計。
催化劑的功能從根本上來講完全由其電子結構決定，而描述電子結構最直接、定量的手段，就是量子化學的計算方法。理論與計算化學，在小分子、團簇、氣相反應等領域取得了巨大的成功�？梢云诖�，運用該方法，通過研究結構和組分對催化劑電子性質的調變，進而實現特定的催化功能，勢必為實現在原子尺度設計催化劑的終極目標，提供了有力的手段。
然而，在多相催化中，催化劑大多為納米粒子，結構、組分復雜，同時，氣固液固界面影響因素眾多。因此，如何運用理論與計算化學的手段研究多相催化反應，逐步從理解、認識催化反應機理，到加速催化劑優化的過程，直至最終從理論上預言新的催化劑，就成為目前理論與計算催化研究的前沿課題，也是我們研究的焦點。
研究焦點：
1. 結構敏感性：晶相、形貌和尺寸效應
2. 反應選擇性： 合成氣化學、甲醇化學
3. 材料穩定性：反應條件下催化材料結構演化
近期研究興趣包括:
1. 催化反應結構敏感性研究：從第一性原理計算出發，研究CO活化、C-C鍵形成、重整反應；著眼點是催化材料晶相、行貌、尺寸對催化反應活性、選擇性的影響和調控。
2. 催化材料穩定性理論研究：發展適合于描述原位反應條件下的催化材料結構演化和穩定性的動力學理論和方法。
承擔科研項目情況：
1. 超薄氧化物薄膜催化性質的理論研究，主持，部委，2011-05--2013-05
2. 合成氣選擇性轉換到乙醇的理論探索，主持，其他，2011-01--2012-12
3. 合成氣制碳二含氧化物的密度泛函理論研究 ，主持，國家，2009-01--2011-12
4. 二維金屬薄膜表面催化的量子調控，參與，國家，2008-01--2011-12
5. 復雜體系的化學動力學研究，參與，部委，2007-09--2011-09
6. 中德馬普伙伴小組“高壓氧化理論，主持，其他，2006-01--2011-12
7. 2014 中科院科技創新交叉與合作創新團隊。
8. 2014 中科院重大突破項目。
9. 2013 中科院先導項目。
10. 2012 基金委“杰出青年基金”。
合作研究：
中國科學院大連化學物理研究所：劉景月研究員/楊學明研究員/ 丁云杰研究員
中國科學技術大學：黃偉新教授
北京大學：馬丁教授, 張亞文教授，蔣鴻研究員 廈門大學：陳明樹教授
Fritz-Haber Institute der MPG (Germany): Prof. Matthias Scheffler
University of California at Santa Barbara (USA): Prof. Horia Metiu
Lawrence Berkeley National Laboratory (USA): Dr. Zhi Liu
Gwangju Institute of Science and Technology, Korea, Prof. Simon Mun
發表英文論文
2015
91 Energetics and Core Level Shifts of Anion-Doped TiO2 Photocatalysts: a First Principles Study
W. C. Ding, W. X. Li
Chin. J. Catal., (accepted, May 20, 2014)
2014
90 Supported Single Pt1/Au1 Atoms for Methanol Steam Reforming
X. K. Gu, B. T. Qiao, C. Q. Huang, W. C. Ding, K. J. Sun, E. S. Zhan, T. Zhang, J. Y. Liu, and W. X. Li
ACS Catalysis, 4 (2014), 3886–3890 (PDF)
89 Co–Co2C and Co–Co2C/AC Catalysts for Hydroformylation of 1-Hexene under Low Pressure: Experimental and Theoretical Studies
W. D. Dong, J. X. Liu, H. J. Zhu, Y. J. Ding*, Y. P. Pei, J. Liu, H. Du, M. Jiang, T. Liu, H. Y. Su and W. X. Li*
J. Phys. Chem. C, 118 (2014), 19114–19122 (PDF)
88 First-principles study of NO reduction by CO on transition metal atoms-doped CeO2(111)
W. C. Ding, W. X. Li
Chin. J. Catal., 35 (2014), 1937-1943 (PDF)
87 Following Molecules through Reactive Networks: Surface-Catalyzed Decomposition of Methanol on Pd(111), Pt(111), and Ni(111)
Z. C. Kramer, X. K. Gu, D. Y. Zhou, W. X. Li, and R. T. Skodje
J. Phys. Chem. C, 118 (2014) 12364–12383 (PDF)
86 Single Pd Atom Embedded in CeO2(111) for NO Reduction with CO: A First-Principles Study
W. C. Ding, X. K. Gu, H. Y. Su and W. X. Li
J. Phys. Chem. C, 118 (2014) 12216-12223 (PDF)
85 CO and NO-Induced Disintegration and Redispersion of Three-Way Catalysts Rhodium, Palladium and Platinum: an Ab Initio Thermodynamics Study
B. Goldsmith, E. Sanderson, R. H. Ouyang, W. X. Li
J. Phys. Chem. C, 118 (2014) 9588-9597 (PDF)
84 Crystal Plane-controlled Selectivity of Cu2O Catalysts in Propylene Oxidation with Molecular Oxygen
Q. Hua, T. Cao, X. K. Gu, J. Q. Lu, Z. Q. Jiang, X. R. Pan, L. F. Luo, W. X. Li and W. X. Huang
Angew. Chem. Int. Ed., 53 (2014) 4856 (PDF)
83 Stability of polar ZnO surfaces studied by pair potential method and local energy density method
K. J. Sun, H. Y. Su, W. X. Li
Theo. Chem. Acc.133 (2014) 1427 (PDF)
82 A first-principles study of C=O bond scission in multi-atomic molecules on flat and stepped metal surfaces
Y. H. Zhao, J. X. Liu, H. Y. Su, K. J. Sun, and W. X. Li
ChemCatChem, 6 (2014) 1755-1762 (PDF)
2013
81 Atomistic Theory of Ostwald Ripening and Disintegration of Supported Metal Particles under Reaction Conditions
R. H. Ouyang, J. X. Liu, W. X. Li
J. Am. Chem. Soc. 135 (2013) 1760-1771 (PDF)
80 Crystallographic Dependence of CO Activation on Cobalt Catalysts: HCP versus FCC
J. X. Liu, H. Y. Su, D. P. Sun, B. Y. Zhang, W. X. Li
J. Am. Chem. Soc. 135 (2013) 16284–16287 (PDF)
79 Platinum-modulated Cobalt NanoCatalysts for Low Temperature Aqueous Phase Fischer-Tropsch Synthesis
H. Wang, W. Zhou, J. X. Liu, R. Si , G. Sun, M. Q. Zhong , H. Y. Su, H. B. Zhao, J. A. Rodriguez , S. J. Pennycook , J. C. Idrobo, W. X. Li, Y. Kou, D. Ma
J. Am. Chem. Soc. 135 (2013) 4149-4158 (PDF)
78 Mechanistic Studies of Water Electrolysis and Hydrogen Electro-Oxidation on High Temperature Ceria-Based Solid Oxide Electrochemical Cells
C. J. Zhang, M. Grass, Y. Yu, C. Dejoie, W. C. Ding, K. Gaskell, N. Jabeen, Y. P. Hong, A. Shavorskiy, H. Bluhm, W. X. Li, G. Jackson, Z. Hussain, Z. Liu, B. Eichhorn
J. Am. Chem. Soc. 135 (2013), 11572–11579 (PDF)
77 Growth of Single- and Bi-layer ZnO on Au(111) and Interaction with Copper
X. Y. Deng, K. Yao, K. J. Sun, W. X. Li, J. Lee, C. Matranga
J. Phys. Chem. C 117, (2013) 11211–11218 (PDF)
76Structure sensitivity of CO methanation on Co (0001), (1012) and (1120) surfaces: Density Functional Theory calculations
J. X. Liu, H Y. Su, W. X. Li
Catal. Today, 215, (2013) 36-42 (PDF)
75 A First-Principles Study of Structural, Electronic Properties and Oxygen Binding of FeO/Pt(111) and FeO2/Pt(111)
D. P. Sun, W. X. Li
Chin. J. Catal. 34 (2013) 973–978 (PDF)
74 Ab initio atomistic thermodynamics study of Pt3Ni(111) surface under oxygen environments
D. P. Sun, Y. H. Zhao, H. Y. Su, W. X. Li
Chin. J. Catal. 34 (2013) 1434–1442 (PDF)
73 First-Principles Study of Water Activation on Cu-ZnO Catalysts
K. Yao, S. S. Wang, X. K. Gu, H. Y. Su, W. X. Li
Chin. J. Catal. 34 (2013) 1705-1711 (PDF)
72 CO induced change of adsorption site and charge of Au adatom on FeO(111)/Ru(0001)
R. H Ouyang, W. X. Li
Chin. J. Catal. 34 (2013) 1820-1825 (PDF)
2012
71 Density functional theory study of ethylene hydroformylation on Rh(111) and RhCu(111) surface
X. F. Ma, Y. H. Zhao, H. Y. Su, W. X. Li
Chin. J. Catal. 33, 1706-1711 (2012) (PDF)
70 Effect of Pd Doping on Water Dissociation on ZnO(11-20) Surface
X. K. Gu, W. C. Ding, C. Q. Huang, W. X. Li
Chin. J. Catal. 33, 1427-1431 (2012) (PDF)
69 In- and Out-Dependent Interactions of Iron with Carbon Nanotubes
L. Yu, W. X. Li, X. L. Pan, X. H. Bao
J. Phys. Chem. C 116, 16461-16466 (2012) (PDF)
68 Theoretical Study of the Role of a Metal–Cation Ensemble at the Oxide–Metal Boundary on CO Oxidation
D. P. Sun, X. K. Gu, R. H. Ouyang, H. Y. Su, Q. Fu, X. H. Bao, W. X. Li
J. Phys. Chem. C 116, 7491-7498 (2012) (PDF)
67 Progress in studies of graphene growth mechanism on transition-metal surfaces (in Chinese,Invited Review Article)
X. F. Ma, K. J. Sun and W. X. Li
Chinese Sci. Bull. 57, 987-994 (2012) (PDF)
66 Kinetic study of acid-catalyzed cellulose hydrolysis in 1-butyl-3-methylimidazolium chloride
Z. H. Zhang, W. Q. Wang, X. Y. Liu, W. X. Li, H. B. Xie, and Z. B. Zhao
Bioresource Technology 112, 151-155 (2012) (PDF)
65 CO oxidation at the perimeters of an FeO/Pt(111) interface and how water promotes the activity: A first-principles study
X. K. Gu, R. H. Ouyang, D. P. Sun, H. Y. Su, and W. X. Li
ChemSusChem 5, 871-878 (2012) (PDF)
64 Structural and electronic properties of cobalt carbide Co2C and its surface stability: Density functional theory study
Y. H. Zhao, H. Y. Su, K. J. Sun, J. X. Liu, and W. X. Li
Surf. Sci. 606, 598-604 (2012) (PDF)
63 Force Reversed Method for Locating Transition States
K. J. Sun, Y. H. Zhao, H. Y. Su, W. X. Li
Theo. Chem. Acc. 131, 1118 (2012) (PDF)
2011
62 Rh Decorated Cu Alloy Catalyst for Improved C2 Oxygenates Formation from Syngas
Y. H. Zhao, M. M. Yang, D. P. Sun, H. Y. Su, K. J. Sun, X. F. Ma, X. H. Bao, W. X. Li
J. Phys. Chem. C. 115, 18247 (2011) (PDF)
61 First-principles study of the adsorption of Au atom, Au2 and Au4 clusters on FeO/Pt(111)
R. H. Ouyang, W. X. Li
Phys. Rev. B. 84, 165403 (2011) (PDF)
60 In-situ Oxidation Study of Pt(110) and its Interaction with CO
D. R. Butcher, M. E. Grass, Z. H. Zeng, F. Aksoy, H. Bluhm, W. X. Li, B. S. Mun, G. A. Somorjai, Z. Liu
J. Am. Chem. Soc. 133, 20319-20325, (2011) (PDF)
59 Carbon Chain Growth via Formyl Insertion on Rh and Co Catalysts in Syngas Conversion
Y. H. Zhao, K. J. Sun, X. F. Ma, J. X. Liu, D. P. Sun, H. Y. Su, W. X. Li
Angew. Chem. Int. Ed. 50, 5335-5338 (2011) (PDF)
58 Towards N-doped graphene via solvothermal synthesis
D. H. Deng, X. L. Pan, Y. Cui, L. Yu, J. Qi, W.X. Li, Q. Fu, G. Q. Sun, X. H. Bao
Chem. Mater. 23(5), 1188-1193 (2011) (PDF)
57 Theoretical insight into the electronic, optical and photocatalytic properties of photocatalysts InMO4 (M = V, Nb, Ta)
G. L. Li, and Z. Yin
Phys. Chem. Chem. Phys., 13, 2824-2833 (2011) (PDF)
56 Size-selective carbon nano-clusters as precursors to the growth of epitaxial graphene
B. Wang, X. F. Ma, M. Caffio, R. Schaub, W.X. Li
Nano Lett. 11(2), 424-430 (2011) (PDF)
55 Structure evolution of Pt-3d transition metal alloys under reductive and oxidizing conditions and effect on the CO oxidation: a first-principles study
H. Y. Su, X. K. Gu, X. F. Ma, Y. H. Zhao, X. H. Bao, W.X. Li
Catalysis Today 165, 89-95 (2011) (PDF)
54 Carbon Monoxide Adsorption and Dissociation on Mn decorated Rh(111) and Rh(553) Surfaces: A first-principles study
X. F. Ma, H. Y. Su, W. X. Li
Catal. Today 160, 228-233 (2011) (PDF)
53 Crystal Facet Dependence of Water Oxidation on BiVO4 Sheets under Visible Light Irradiation
D. Wang, H. Jiang, X. Zong, Q. Xu, Y. Ma, G. L. Li, C. Li
Chem. Eur. J., 17, 1275-1282 (2011) (PDF)
2010
52 Controllable Synthesis of Metal-Organic Frameworks: From MOF Nanorods to Oriented MOF Membranes
Y. S. Li, H. Bux, A. Feldoff, G. L. Li, W. S. Yang, J. Caro
Adv. Mater. 22, 3322-3326 (2010) (PDF)
51 Model Relation between the Energy-Band Edge and the Fermi Level of the Non-Degenerate Semiconductor TiO2: Application to Electrochemistry
G. L. Li, W.X. Li and C. Li
Phys. Rev. B 82, 235109 (2010) (PDF)
50 First-Principles Study on the Origin of the Different Selectivities for Methanol Steam Reforming on Cu(111) and Pd(111)
X. K. Gu and W. X. Li
J. Phys. Chem. C. 114, 21539-21547 (2010) (PDF)
49 Interface confined ferrous centers for catalytic oxidation
Q. Fu+, W. X. Li+, Y. X. Yao, H. Y. Liu, H. Y. Su, D. Ma, X. K. Gu, L. M. Chen, Z. Wang, H. Zhang, B. Wang, X. H. Bao**
Science 328, 1141-1144 (2010) (PDF)
48 A First Principles Study of Hydrogen Absorption on Mg(0001) and Formation of Magnesium Hydride
T. Jiang, L. X. Sun and W. X. Li
Phys. Rev. B 81, 035416 (2010) (PDF)
47 Theory of Nitride Oxide Adsorption on Transition Metal (111) Surfaces: A First-Principles Investigation
Z. H. Zeng, J. L. F. Da Silva, W. X. Li
Phys. Chem. Chem. Phys. 12, 2459 - 2470 (2010) (PDF)
46 First-principles calculation of core-level binding energy shift in surface chemical processes
Z. H. Zeng, X. F. Ma, W. C. Ding and W. X. Li,
Progress in Physical Chemistry, Special Issue of Science in China B: Chemistry53, 402-410 (2010) (PDF)
45 Density functional theory and ab initio molecular dynamics study of NO adsorption on Pd(111) surface
Z. H. Zeng, J. L. F. Da Silva and W. X. Li
Phys. Rev. B 81, 085408 (2010) (PDF)
44 Band structure and Fermi surface of atomically uniform lead films
S. L. He, Z. H. Zeng, M. Arita, M. Sawada, K. Shimada, S. Qiao, G. L. Li, W. X. Li, Y. F. Zhang, Y. Zhang, X. C. Ma, J. F. Jia, Q. K. Xue, Q. J. Jia, H. H. Huang, H. Namatame, and M. Taniguchi
New. J. Phys. 12, 113034 (2010) (PDF)
2009
43 In Situ UV Raman Spectroscopic Study on the Synthesis Mechanism of AlPO-5
F. T. Fan, Z. C. Feng, K. J. Sun, M. L. Guo, Q. Guo, Y. Song, W. X. Li and C. Li
Angew. Chem. Int. Ed. 48, 8743 (2009) (PDF)
42 A First-Principles Investigation of Surface and Subsurface H Adsorption on Ir(111)
H. Zhang and W. X. Li
J. Phys. Chem. C 113, 21361-21367 (2009) (PDF)
41 A Density Functional Theory Study of the Energetics, Electronic Structures, and Core Level Shifts of NO Adsorption on the Pt(111) Surface
Z. H. Zeng, J. L. F. Da Silva, H. Q. Deng, W. X. Li
Phys. Rev. B 79, 205413 (2009) (PDF)
40 Reversible structural modulation of Fe-Pt bimetallic surface and itseffect on reactivity
T. Ma, Q. Fu, H. Y. Su, H. Y. Liu, Y. Cui, Z. Wang, R. T. Mu, W. X. Li, and X. H. Bao
ChemPhysChem. 10, 1013-1016 (2009) (PDF)
39 A first-principles study of carbon monoxide oxidation on Ag(111) in presence of subsurface oxygen and stepped Ag(221)
H. Y. Su, Z. H. Zeng, X. H. Bao and W. X. Li
J. Phys. Chem. C 113, 8266-8272 (2009) (PDF)
38 A first-principles study on the behavior of HCl inside SWCNT
T. Liang, W. X. Li and H. Zhang
Journal of Molecular Structure (TheoChem) 905, 44-47 (2009) (PDF)
37Resonance Raman spectrum of Fe-AlPO4-5
K. J. Sun, W. X. Li, Z. C. Feng, C. Li
Acta. Phys. Chim. Sin. 25, 606610 (2009) (PDF)
36 Cooperative activation in ring-opening hydrolysis of epoxides by Co-salen complexes: A first principle density functional theory study
K. J. Sun, W. X. Li, Z. C. Feng, and C. Li
Chem. Phys. Lett. 470, 259 (2009) (PDF)
2008
35 Atomic and molecular adsorption on Rh-Mn alloy surface: a first principles study
X. F. Ma, H. Q. Deng, M. M. Yang, and W. X. Li
J. Chem. Phys. 129,244711 (2008) (PDF)
34 The effect of water on CO oxidation on Ag(111) and Au(111) surfaces: A first principle study
H. Y. Su, M. M. Yang, X. H. Bao and W. X. Li
J. Phys. Chem. C 112, 17303 (2008) (PDF)
33 Framework Fe ions in Fe-ZSM-5 zeolite studied by UV resonance Raman spectroscopy and density functional theory calculations
K. J. Sun, F. T. Fan, H. A. Xia, Z. C. Feng, W. X. Li and C. Li
J. Phys. Chem. C 112, 16036 (2008) (PDF)
32 Step enhanced dehydrogenation of ethanol on Rh
A. Resta, J. Gustafson, R. Westerstrom, A. Mikkelsen, E. Lundgren and J. N. Andersen, M. M. Yang, X. F. Ma, X. H. Bao and W. X. Li
Surf. Sci., 602, 3057 (2008) (PDF)
31 Hydrolysis of ball milling Al–Bi–hydride and Al–Bi–salt mixture for hydrogen generation
M. Q. Fan, F. Xua, L. X. Suna, J. N. Zhao, T. Jiang, W. X. Li
J. Alloy. Comp. 460, 125 (2008) (PDF)
30 Density function theory Study of CO catalytic oxidation on Pt(111) Pt3Ni(111) surfaces
H. Y. Su, W. X. Li and X. H. Bao
Chin. J. Catal. 29, 683 (2008) (PDF)
29 Wavevector-dependent quantum-size effect in electron decay length at Pb thin film surfaces
X. Liu, S. B. Zhang, X. C. Ma, J. F. Jia, Q. K. Xue, X. H. Bao and W. X. Li
Appl. Phys. Lett., 93, 093105 (2008) (PDF)
28 Direct spectroscopic observation of Fe(III);phenolate complex formed from the reaction of benzene with peroxide species on Fe/ZSM-5 at room temperature
H. A. Xia, K. Q. Sun, K. J. Sun, Z. C. Feng, W. X. Li, and C. Li
J. Phys. Chem. C., 112, 9001 (2008) (PDF)
27 Oxidation of Ir(111): from O-Ir-O trilayer to bulk oxide formation
Y. B. He, A. Stierle, W. X. Li, A. Farkas, N. Kasper, and H. Over
J. Phys. Chem. C. 112, 11946(2008) (PDF)
26 Modulating the reactivity of Ni-containing Pt(111)-skin catalysts by density functional theory calculations
H. Y. Su, X. H. Bao, and W. X. Li
J. Chem. Phys., 128, 194707(2008) (PDF)
25 A density functional theory study on co-adsorption of CO and O on Rh(111) surface
M. M. Yang, X. H. Bao, W. X. Li
Chin. J. Catal., 29, 75 (2008) (PDF)
24 Oxidation of platinum surfaces and reaction with carbon monoxide (Topical Review)
W. X. Li
J. Phys. Condens. Matt. 20, 184002 (2008) (PDF)
23 Unique reactivity of confined metal atoms on silicon substrate
Y. X. Yao, X. Liu, Q. Fu, W. X. Li, D. L. Tan, and X. H. Bao
ChemPhysChem 9, 975-979 (2008) (PDF)
2007
22 Chemical Processes on Solid Surfaces—Introduction to the 2007 Nobel Prize in Chemistry
X. F. Ma, H. Q. Deng, W. X. Li
Sci. &Techn. Rev. 25, 25 (2007) (in Chinese) (PDF)
21 Density Functional Theory Study of Hydrogen Dissociation on Ni-Doped Magnesium (0001) surface
T. Jiang, H. L. Chu, Y. N, Qi, W. X. Li, and L. X. Sun
Chin. J. Cata. 28, 1107 (2007) (PDF)
20 The improved electrochemical properties of novel La–Mg–Ni-based hydrogen storage composites
H. L. Chu, S. J. Qiu, L. X. Sun, Y. Zhang, F. Xu, T. Jiang, W. X. Li, M. Zhu, W. Y. Hu
Electrochim. Acta 52, 6700 (2007) (PDF)
19 Role of surface elastic relaxations in an O-induced nanopattern on Pt(110)-(1x2)
S. Helveg, W. X. Li, N. C. Bartelt, S. Horch, E. Laegsgaard, B. Hammer and F.Besenbacher
Phys. Rev. Lett. 98, 115501 (2007) (PDF)
18 Experimental observation of quantum oscillation of surface chemical reactivities
X. C. Ma, P. Jiang, Y. Qi, J. F. Jia, Y. Yang, W. H. Duan, W. X. Li, X. H. Bao, S. B. Zhang, and Q. K. Xue
Proceedings of the national academy of sciences of the United States of America104, 9204 (2007) (PDF)
17 First principles study of ethanol adsorption and formation of hydrogen bond on Rh(111) surface
M. M. Yang, X. H. Bao, and W. X. Li
J. Phys. Chem. C 111,7403 (2007) (PDF)
16 Density functional theory study of CHx (x=1-3)adsorption on clean and CO pre-covered Rh(111) surfaces
M. M. Yang, X. H. Bao and W. X. Li
J. Chem. Phys. 127, 024705 (2007) (PDF)
2006
15 Structure and activity of oxidized Pt(110) and alpha-PtO2
T. M. Pedersen, W. X. Li and B. Hammer
Phys. Chem. Chem. Phys. 8, 1566 - 1574 (2006) (PDF)
14 Density function theory calculation of oxygen adsorption on Au (111) surface
Z. H. Zeng , H. Q. Deng , W. X. Li, W. Y. Hu
Act. Phys. Sin. 55, 3157 (2006) (in Chinese) (PDF)
2005
13 Reactivity of gas/metal/metal-oxide three-phase boundary; the CO oxidation reaction at the Pt(111)-c(4x2)-2CO/α-PtO2 phase
W. X. Li and B. Hammer
Chem. Phys. Lett. 409, 1 (2005) (PDF)
12 One-dimensional PtO2 Oxide at Pt Steps: formation and reaction with CO
J. G. Wang, W. X. Li, M. Borg, J. Gustafson, A. Mikkelsen, T. M. Pedersen, E. Lundgren, J. Weissenrieder, J. Klikovits, M. Schmid, B. Hammer, and J. N. Andersen
Phys. Rev. Lett. 95, 256102 (2005) (PDF)
2004
11 Two-step reaction on a strained, nanoscale segmented surface
C. Africh, F. Esch, W. X. Li, M. Corso, B. Hammer, R. Rosei, and G. Comelli
Phys. Rev. Lett. 93, 126104(2004) (PDF)
10 Oxidation of Pt(110)
W. X. Li, L. Osterlund, E. K. Vestergaard, R.T. Vang, J. Matthiesen, T.M. Pedersen, E. Lægsgaard, B.
Phys. Rev. Lett. 93, 146104(2004)(PDF)
9 CO desorption rate dependence on CO partial pressure over platinum fuel cell catalysts
J. C. Davies, R. M. Nielsen, L. B. Thomsen, I. Chorkendorff, Á. Logadóttir, Z. Lodziana, J. K. Nørskov, W. X. Li, B. Hammer, S. R. Longwitz, J. Schnadt E. K. Vestergaard, R. T. Vang, and F. Besenbacher
Fuel Cells 4, 309 (2004)(PDF)
2003
8 Why is a noble metal catalytically active? The role of the O-Ag interaction in the function of silver as an oxidation catalyst
W. X. Li, C. Stampfl and M. Scheffler
Phys. Rev. Lett.90, 256102 (2003) (PDF)
7 Sub-surface oxygen and surface oxide formation at Ag(111): density functional theory investigation
W. X. Li, C. Stampfl and M. Scheffler
Phys. Rev. B 67, 045408 (2003)(PDF)
6 Insights into the function of silver as an oxidation catalyst by ab initio, atomistic thermodynamics
W. X. Li, C. Stampfl and M. Scheffler
Phys. Rev. B 68, 165412 (2003)(PDF)
2002
5 The role of sub-surface oxygen in oxide formation at transition metal surfaces
M. Todorova, W. X. Li, M.V. Ganduglia-Pirovano, C. Stampfl, K. Reuter, and M. Scheffler
Phys. Rev. Lett. 89, 096103 (2002) (PDF)
4 Oxygen adsorption on Ag(111): density functional theory investigation
W. X. Li, C. Stampfl and M. Scheffler
Phys. Rev. B 65, 075407 (2002)(PDF)
1998-2001
3 Elasticity, stability and ideal strength of beta-SiC in plane-wave-based ab initio calculations
W. X. Li and T. C. Wang
Phys. Rev. B 59, 3993(1999)(PDF)
2 Theoretical investigation of epitaxial deformation and hcp-bcc transition of alkali metals
W. X. Li and T. C. Wang
Phys. Rev. B 60, 11954(1999).(PDF)
1 Ab initio investigations of elasticity and stability of aluminum
W. X. Li and T. C. Wang
J. Phys. Condens. Matter 10, 9889(1998)(PDF)
發表中文論文：
1 陰離子摻雜TiO2的芯位移和熱力學性質的第一性原理研究(英文) 丁戊辰; 李微雪 催化學報 2015-02-20
2 過渡金屬替代的CeO2(111)表面上NO+CO反應機理的理論研究(英文) 丁戊辰; 李微雪 催化學報 2014-12-20
3 納米催化材料的活性和穩定性理論研究 李微雪 中國化學會第29屆學術年會摘要集——第36分會：納米體系理論與模擬 2014-08-04
4 借助掃描隧道顯微鏡研究甲醇和水在TiO2(110)表面的光化學 馬志博; 衛東; 金閑馳; 黃傳奇; 徐晨彪; 楊文紹; 耿振華; 郭慶; 樊紅軍; 李微雪; 楊學明 中國化學會第29屆學術年會摘要集——第01分會：表面物理化學 2014-08-04
5 晶相調控表面結構及其催化作用原理 劉進勛; 蘇海燕; 李微雪 中國化學會第29屆學術年會摘要集——第01分會：表面物理化學 2014-08-04
6 鈷基催化劑晶相調控一氧化碳碳氧鍵活化 劉進勛; 蘇海燕; 張冰燕; 李微雪 中國化學會第十二屆全國量子化學會議論文摘要集 2014-06-12
7 反應氣氛誘導負載型金納米催化劑Ostwald熟化的理論研究 胡素磊; 歐陽潤海; 李微雪中國化學會第十二屆全國量子化學會議論文摘要集 2014-06-12
8 反鐵磁氧化物NiO的表面化學性質研究 黃傳奇; 蔣鴻; 李微雪 中國化學會第十二屆全國量子化學會議論文摘要集 2014-06-12
9 納米催化材料的活性和穩定性理論 李微雪 中國化學會第十二屆全國量子化學會議論文摘要集 2014-06-12
10 金屬銅催化甲醇蒸汽重整反應的理論研究 王莎莎; 李微雪 中國化學會第十二屆全國量子化學會議論文摘要集 2014-06-12
11 CO誘導的FeO(111)/Ru(0001)負載Au原子吸附位和電荷的改變(英文) 歐陽潤海; 李微雪 催化學報 2013-10-20
12 Cu-ZnO催化劑上水活化的第一性原理研究(英文) 姚錕; 王莎莎; 顧向奎; 蘇海燕; 李微雪 催化學報 2013-09-20
13 氧氣氣氛下Pt_3Ni(111)表面結構變化的從頭算原子熱力學研究 孫大鵬; 趙永慧; 蘇海燕; 李微雪 催化學報 2013-07-20
14 金屬/氧化物界面催化反應活性中心設計的理論研究(英文) 李微雪 中國化學會第28屆學術年會第13分會場摘要集 2012-04-13
15 鈦硅分子篩活性中心的共振拉曼光譜及活性表征研究 孫科舉; 范峰滔; 王長號; 夏海岸; 馮兆池; 李微雪; 李燦 第十五屆全國光散射學術會議論文摘要集 2009-10-18
16 乙醇在Rh(111)表面上吸附的理論研究 楊明媚; 李微雪; 包信和 第十三屆全國催化學術會議論文集 2006-09-01
17 CO在預吸附氧的Cu、Ag表面的吸附的理論研究 蘇海燕; 李微雪; 包信和 第十三屆全國催化學術會議論文集 2006-09-01
18 CO在預吸附氧的Cu、Ag表面的吸附的理論研究 蘇海燕; 李微雪; 包信和 第十三屆全國催化學術會議論文集 2006-09-01
19 鉑臺階面的初始氧化及其對催化活性影響的理論研究 李微雪 第十三屆全國催化學術會議論文集 2006-09-01
20 Structure and reactivity of transition metal surfaces under high oxygen pressure 李微雪 中國化學會第九屆全國量子化學學術會議暨慶祝徐光憲教授從教六十年論文摘要集 2005-10-01
21 FeO/Pt(111)與FeO_2/Pt(111)的幾何、電子結構及表面氧活性的第一性原理研究(英文) 孫大鵬; 李微雪 催化學報 2013-05-20
22 Rh(111)及Rh@Cu(111)表面乙烯氫甲酰化反應選擇性的理論研究 馬秀芳; 趙永慧; 蘇海燕; 李微雪 催化學報 2012-10-20
23 Pd摻雜對ZnO(1120)面上水解離的影響 顧向奎; 丁戊辰; 黃傳奇; 李微雪 催化學報 2012-08-20
24 金屬襯底上石墨烯生長機理研究進展 馬秀芳; 孫科舉; 李微雪 科學通報 2012-04-30
25 Fe-AlPO4-5 分子篩的共振拉曼光譜 孫科舉; 李微雪; 馮兆池; 李燦 物理化學學報 2009-04-15
26 Pt(111)和Pt_3Ni(111)表面上CO催化氧化反應的密度泛函理論研究 蘇海燕; 李微雪; 包信和 催化學報 2008-08-15
27 Rh(111)表面上CO和O共吸附的密度泛函理論計算研究 楊明媚; 包信和; 李微雪 催化學報 2008-01-15
28 固體表面化學過程——2007年度諾貝爾化學獎成果簡介 馬秀芳; 鄧輝球; 李微雪 科技導報 2007-12-25
29 鎳摻雜的鎂(0001)面上氫氣解離的密度泛函理論研究 江濤; 褚海亮; 齊艷妮; 李微雪; 孫立賢 催化學報 2007-12-15
30 現代表面化學的發展——2007年諾貝爾化學獎簡介 馬秀芳; 李微雪; 鄧輝球 自然雜志 2007-12-15
31 2007年諾貝爾化學獎得主埃特爾與表面化學研究 黃偉新; 傅強; 李微雪 催化學報 2007-11-15
32 O在Au(111)表面吸附的密度泛函理論研究 曾振華; 鄧輝球; 李微雪; 胡望宇 物理學報 2006-06-12
榮譽獎勵：
1、2014年 科技部“中青年科技創新領軍人才”。
2、2014年 化學會催化專業委員會“中國青年催化獎”。
3、2014年 中科院“朱李月華 ”優秀教師獎。
4、2013年 大連市第二批領軍人才。
5、 2013 遼寧省優秀碩士生導師。
6、2012年 自然科學基金委“杰出青年”。
7、2012年 大連化物所2011年度“科技創新獎”（個人）。
8、2011年 遼寧省第六批“百千萬人才工程”百人層次榮譽。
9、2010年 大連市“青年文明號”榮譽稱號。
10、2009年 大連市“青年文明號”榮譽稱號。
11、2009年 大連化物所優秀博士后導師。
12、2007年 遼寧省“百千萬人才工程”千人層次榮譽。
13、2004年 中國科學院“**計劃”擇優支持。
14、1999-2002年 Max-Planck Fellowship。
15、1990年度、1991年度，武漢大學國家獎學金。
6月13日，應我院邀請，中國科學院大連化學物理研究所博士生導師、國家自然科學杰出青年基金獲得者李微雪研究員來我院做了題為“納米材料的穩定性及其催化功能”的精彩學術報告，并耐心細致地解答了同學們和老師們的各種提問，受到了大家的熱烈歡迎。
來源：湖南大學化學化工學院
近日，催化基礎國家重點實驗室理論催化課題組李微雪研究員和博士研究生劉進勛、蘇海燕副研究員，在合成氣轉化結構敏感性研究方面再獲進展：首次從理論上揭示出鈷催化劑晶相結構對一氧化碳C=O鍵解離活性和解離路徑起著決定性影響，并給出了清晰的微觀機制，在此基礎上預言了高比質量活性、穩定鈷催化劑的具體合成方向。主要研究結果以通訊形式發表在《美國化學會志》上(J. Am. Chem. Soc. 135 (2013) 16284–16287 )。
催化反應的結構敏感性和高比質量活性催化材料的穩定性是多相催化研究中關鍵的基本科學問題，其中最具代表性的一個例子就是利用鈷催化劑通過費托合成將合成氣(一氧化碳和氫氣的混合物)轉化為油品和化學品。長期以來，人們發現合成氣轉化活性顯著依賴于鈷催化劑的晶相結構：當六角密堆晶相HCP Co的含量較高時催化活性較高，而當面心立方密堆FCC Co含量較高時催化活性則相對較低。由于實際制備的催化材料往往同時包含有兩個晶相，HCP Co是否較FCC Co具有更高的費托本征活性仍然是一個懸而未決的問題。與此同時，隨著鈷催化材料尺寸減小、反應溫度升高，HCP Co將會發生結構相變，轉變到FCC Co。這些問題的存在很大程度上限制了高效、穩定鈷催化材料進一步的優化設計研究。
李微雪團隊針對這一問題，通過基于第一性原理的動力學理論計算，以氫氣氛下一氧化碳C=O鍵的活化為探針展開詳細研究，首次從理論上揭示出鈷催化劑的晶相對C=O鍵活化具有決定性影響：(1) 較FCC Co而言，HCP Co催化劑具有更高的本征活性，同時其催化活性還表現出更為顯著的形貌效應；(2) HCP Co傾向于直接解離C=O鍵，而FCC Co則傾向于通過加氫間接解離C=O鍵。理論分析發現，產生這些差異的原因來源于HCP Co的晶體結構對稱性相對較低，能夠暴露出大量的高活性晶面�；谶@些結果，李微雪團隊提出通過HCP Co形貌的可控合成，暴露特定高活性的HCP Co(10-11)晶面以提高活性位密度，而不需要通過減小催化劑的尺寸，來實現高比質量活性、穩定的鈷基催化劑的優化設計。這一研究結果揭示出可以利用材料不同晶相結構來控制表面結構和形貌，通過提高本征活性和活性位密度來獲得高效、穩定催化材料，同時還預示了第一性原理動力學理論計算和材料可控合成將在其中發揮著重要作用。
李微雪研究團隊長期致力于對合成氣轉化的系統理論研究，并在過去取得很好進展: (1) 發現可以利用鉑和鈷的晶格失配效應，來改變鈷催化劑上C=O鍵解離活化的過渡態結構，降低反應能壘，提高費托反應的活性(J. Am. Chem. Soc. 135 (2013) 4149-4158); (2) 發現甲�；鳛橐环N重要的中間體，在銠和鈷基催化劑上不僅僅在碳鏈增長、還在含氧化物的生成上起著重要的作用 (Angew. Chem. Int. Ed 50 (2011) 5335-5338)。在催化材料穩定性理論研究方面，近期還建立了完整地描述反應條件下負載納米催化材料的Ostwald ripening過程的動力學方程，為抑制相應燒結過程的速率提供了重要研究手段 (J. Am. Chem. Soc. 135 (2013) 1760-1771)。
以上研究得到了國家自然科學基金委“杰出青年基金”和科技部973項目的資助。
來源：中國科學院大連化學物理研究所
我所原位高壓催化氧化反應取得進展
近日，我所理論催化研究組李微雪研究員與美國勞倫斯伯克利國家實驗室、韓國漢陽大學的研究人員合作，通過先進光源和理論計算，從譜學上證明了在原位反應條件下Pt(110)表面上催化氧化一氧化碳的活性相，研究結果以全文的形式發表在《美國化學會志》上（J. Am. Chem. Soc. DOI/10.1021/ja207261s）。
原位反應條件下催化劑的活性相和微觀反應機理是多相催化反應研究中的挑戰課題之一，代表性的一個課題就是汽車尾氣Pt催化劑催化氧化的一氧化碳的活性相和反應機理。早在2004年，李微雪研究員通過密度泛函理論計算，并結合高壓隧道掃描電鏡，研究了氧化氣氛下Pt(110)表面的氧化行為，構造了Pt(110)表面氧化的熱力學相圖，確定了表面氧化形成alpha-PtO2的條件（Phys. Rev. Lett. 93 (2004) 146104）。進一步的理論計算預言，在實際的反應條件下，一氧化碳氧化的活性位應該是位于氣相、化學吸附相、alpha-PtO2三相共存的邊界處 (Chem. Phys. Lett. 409 (2005) 1)。
在最新的研究中，借助于美國先進光源上的高壓XPS，發現在高的氧分壓下，Pt(110)表面上存在兩種不同的氧物種，為兩相共存。李微雪研究員課題組的XPS計算發現，這兩種氧物種分別對應于化學吸附和alpha-PtO2的氧物種。這兩種不同的氧物種，在原位反應條件下，表現出相類似的活性，都可以有效地催化活化一氧化碳。這些結果在譜學上全面證實了早期理論上預言的活性相和微觀反應圖像。進一步的負載型納米催化劑上發現與單晶模型催化劑上相類似的能譜，該結果意味著單晶模型催化劑的研究結果也可以有效地外推到實際的負載型納米催化劑上。
該研究工作得到國家自然科學基金委、科技部973的支持。
來源：中國科學院大連化學物理研究所 2011年11月
低溫液相費托合成合作研究取得進展
近日，催化基礎國家重點實驗室理論催化研究組李微雪團隊和北京大學化學與分子工程學院馬丁教授、寇元教授團隊，以及美國橡樹嶺國家實驗室合作，在高效鈷基催化劑低溫費托合成制液體燃料研究中取得進展，研究成果以全文發表在《美國化學會志》(J. Am. Chem. Soc. 135 (2013) 4149-4158, doi: /10.1021/ja400771a )。
煤、生物質、頁巖氣來源的合成氣，經費托合成制液體燃料是緩解目前石油資源短缺、滿足能源需求急劇增加的重要途徑。鈷基催化劑因其較高的長鏈烷烴選擇性和活性、穩定性，長期以來受到關注。費托合成反應是一個低溫有利的強放熱反應，尋找低溫、高活性的鈷基催化劑是目前研究的關鍵。
北京大學團隊發展了一步加氫-還原方法，在Co催化劑中加入摩爾比為5%-10%的貴金屬Pt，成功地合成了Pt-Co雙金屬納米催化劑，在413-433K溫度下實現了高效液相費托合成：CO轉化率達到1 mol COmol Co-1 • h-1, C2-5和C5+選擇性達到17%和70%。而在對照實驗中，分步還原的Pt-Co雙金屬催化劑及純Co納米催化劑在相同溫度下CO轉化率僅為0.10 mol COmol Co-1 • h-1及0.09 mol COmol Co-1 • h-1。原子分辨球差矯正掃描透射電鏡表明， Pt-Co雙金屬催化劑存在多種結構分布；而控制合成實驗排除了Co納米粒子負載的單原子Pt作為催化活性中心的可能。
李微雪研究團隊在基于原子分辨的球差矯正掃描透射電鏡和同步輻射X-射線吸收精細結構光譜表征基礎上，以CO分子的活化為探針反應，展開了大量的理論計算研究。從理論上排除了實驗上所觀察到的大量不同結構的可能貢獻，最終確定鉑-鈷雙金屬催化劑的活性中心為外延生長在Pt納米粒子表面上的2-3原子層厚的金屬鈷薄膜。其高活性來源于鉑-鈷界面晶格失配導致鈷薄膜處于拉伸狀態，改變了CO斷鍵過渡態的結構，降低了反應活化能，從而顯著提升了反應活性。李微雪研究團隊最近幾年集中力量在合成氣選擇性轉化的理論研究上。2011年通過計算發現，在銠和鈷基催化劑上，甲酰基在碳鏈增長中起著重要的作用 (Angew. Chem. Int. Ed50 (2011) 5335-5338, DOI: /10.1002/anie.201100735 )。
該工作為利用雙金屬的界面晶格失配效應來調控納米催化劑的活性提供了新思路。研究中所采取的“材料可控合成→催化反應→高分辨電鏡、原位表征→理論計算反應機理”策略，也是目前多相催化研究的趨勢和發展方向。
該工作得到國家自然科學基金委杰出青年基金、科技部973項目資助�？茖W計算在天津超算中心進行，透射電鏡和同步輻射實驗分別在美國橡樹嶺國家實驗室和布魯克海文國家實驗室完成。
來源：中國科學院大連化學物理研究所 2013年3月
反應條件下納米催化材料穩定性理論取得新進展
Syngas (CO/H2) from coal, natural gas, or biomass has attracted much attention as alternative to petroleum-derived fuels and chemicals. It can be selectively converted to oxygenates, such as alcohols, aldehydes, and carboxylic acids with rhodium or cobalt catalysts. The mechanism and, in particular, the role of HCO in syngas conversion is unclear.
Wei-Xue Li and colleagues, Dalian Institute of Chemical Physics, China, have shown that HCO insertion into CHx leads to chain growth on Rh(111) and Co(0001) surfaces. They used DFT calculations to demonstrate for the first time that HCO insertion into CHx is thermodynamically and kinetically preferred over the generally accepted mechanism of CO insertion (see picture).
This presents a new reaction channel for syngas conversion and this insight could be used to design and develop improved catalysts to enable syngas to be used as a chemical feedstock.
Author: ChemViews
Published Date: 15 五月 2011
Source / Publisher: Angewandte Chemie International Edition/Wiley-VCH
Copyright: Wiley-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim
李微雪，1970年生，博士，中國科學院大連化學物理研究所催化基礎國家重點實驗室研究員。兼任中國化學會化學反應動力學專業委員會委員，中國化學會理論化學專業委員會委員， Surface Science （Elsevier）和《催化學報》編委。1999～2002年在德國馬普協會Fritz-Haber-Institute從事博士后研究，2002～2004年在丹麥Aarhus大學從事博士后研究工作。2004年進入中國科學院大連化學物理研究所工作至今，期間擔任催化基礎國家重點實驗室“理論催化”課題組長、中德馬普伙伴研究小組負責人（催化氧化理論），主持國家杰出青年基金等多個重要項目。先后入選中科院“**計劃”、遼寧“百**人才工程”，所在團隊入選中科院科技創新“交叉與合作創新團隊”，曾被評為2013年度大連市領軍人才、2014年度國家科技系統中青年創新領軍人才，獲2012年度大連化學物理研究所科技創新獎、第五屆中國催化獎“中國催化青年獎”等。
催化劑的本征活性從根本上來講完全由其電子結構決定，而描述電子結構最直接、定量的手段，就是量子化學的計算方法。理論與計算化學在小分子、團簇、氣相反應等領域取得了巨大的成功�？梢云诖�，運用該方法，通過研究結構和組分對催化劑電子性質的調變，進而實現特定的催化功能，勢必為實現在原子尺度設計催化劑的終極目標提供有力的手段。然而，在多相催化中，催化劑大多為納米粒子，結構、組分復雜。同時，氣固界面、液固界面影響因素眾多。因此，如何運用理論與計算化學的手段研究多相催化反應，并考慮這些復雜因素影響，逐步從理解、認識催化反應機理，到加速催化劑優化的過程，直至最終從理論上預言新的催化劑，就成為目前理論與計算催化研究的前沿課題。李微雪研究員針對上述重要課題，運用理論與計算研究手段，發展新的研究方法，圍繞合成氣選擇性轉化為探針反應的結構敏感性、催化材料穩定性理論等方面展開研究，取得較好的理論進展。迄今為止發表SCI文章90余篇，其中包括Science、 J. Am. Chem. Soc.（5篇）、Angew. Chem. Int. Ed.（3篇）、Phys. Rev. Lett.（6篇）、Nano Lett.、PNAS等。
一、合成氣選擇性轉化結構敏感性理論研究
煤、生物質、頁巖氣來源的合成氣，經費托合成制液體燃料是緩解目前石油資源短缺、滿足能源需求急劇增加的重要途徑。費托合成反應是一個低溫有利的強放熱反應，尋找低溫、高活性和高選擇性的金屬催化劑是目前研究的關鍵，需要深入研究相應催化反應的結構敏感性以及鏈增長反應機理。
1．晶相結構敏感性研究
李微雪研究員基于第一性原理的動力學理論計算，以氫氣氛下一氧化碳C=O鍵的活化為探針展開詳細研究。首先他與團隊通過理論計算，計算Co催化劑不同晶相各種表面的表面能，在此基礎上，依據Wullf原理，得到了相應晶相的形貌以及可能暴露出來的晶面（圖1）。在此基礎上，詳細考察了在不同晶相以及所暴露的不同晶面上一氧化碳吸附和解離的過程。計算發現，CO的吸附能變化較小，結構不敏感。然而，CO的解離能壘表現出了顯著的結構敏感性：在HCP Co上存在有四個不同的表面(11-21)、(10-11)、(10-12)、(11-20)，均具有較低的直接解離能壘，都低于FCC Co上最活潑上(311)表面CO直接解離活化的能壘。產生這些差異的原因來源于HCP Co的晶體結構對稱性相對較低，能夠暴露出眾多的晶面，形成能量上較為有利的過渡態的結構，從而具有較高的本征活性（圖1）。
就HCP Co暴露的四個高活性晶面而言，其本征活性也表現出較大的差異，四個表面所占表面的比例也有較大的差異，(10-11)面的含量最高，達到～30%左右。因此HCP Co較FCC Co而言，不單具有較高的本征活性，還同時表現出顯著的形貌效應。進一步理論計算研究發現，由于FCC Co的CO直接解離活化能壘相對較高，CO更加傾向于加氫間接活化，相應的表觀活化能有所降低，但仍然高于HCP Co上直接活化的能壘。HCP Co晶相上CO加氫活化并沒有較直接活化有所降低，所以仍然以直接活化為主。這些結果表明CO活化的方式也顯著系依賴于催化劑的晶相�；谶@些結果，李微雪團隊提出通過HCP Co形貌的可控合成，暴露特定高活性的HCP Co(10-11) 晶面以提高活性位密度，而不需要通過減小催化劑的尺寸來提高活性位的密度，來實現高比質量活性、穩定的鈷基催化劑的優化設計。
上述研究揭示出可以利用材料不同晶相結構來控制表面結構和形貌，通過提高本征活性和活性位密度來獲得高效、穩定催化材料。李微雪團隊近期將這一研究思路擴展到了其它過渡金屬催化劑（Ru, Ni、Fe）和催化反應（甲烷化、合成氨）等體系里，從理論上驗證這一研究思路的可行性。團隊目前正在與從事材料可控合成的實驗研究課題組積極合作，力圖從實驗上合成出相應的催化材料，研究其是否具有更高的催化性能，從而來證實相應的理論推測。
2．甲�；谔兼溤鲩L中的作用
李微雪團隊利用密度泛函理論計算，以Rh和Co催化劑的密堆面和臺階面為例，對HCO在合成氣選擇性轉換中的作用展開了詳盡理論研究。計算結果表明，HCO不但能夠有效地活化一氧化碳，加氫產生烷基單體CHx(x=1,2,3)，還能進一步在后續反應中起到重要的作用：較CO+CHx (x=1,2,3)插入反應生成含氧化物CHxCO (x=1,2,3)而言，研究發現HCO+CHx(x=1,2,3)插入生成含氧化物CHxCHO(x=1,2,3)在動力學和熱力學上更為有利。
進一步的對比計算表明，HCO+CHx (x=1,2,3)插入反應，可以和烷基之間的偶聯反應CHx+CHy(x,y =1,2,3)相競爭。相關研究結果表明，甲�；鳛橐环N重要的中間體，不單是生成含氧化物的重要中間體，也是碳鏈增長的重要中間體，并且該結論具有結構不敏感性。這些結果加深了甲�；诤铣蓺膺x擇性轉化中對碳鏈增長作用的認識。
3．雙金屬晶格失配形變對一氧化碳活化調制研究
李微雪團隊和北京大學馬丁教授、寇元教授合作，以PtCo雙金屬為催化劑，以液相費托反應為探針反應展開深入研究。課題組以CO分子的活化為探針反應，展開了大量的理論計算研究。首先從理論上確定實驗上所觀察到的眾多結構單元活性都較Co催化劑的本征活性更低，不可能作為實驗上觀測到的高活性的活性中心。在理論上確定了高活性催化反應活性中心，為外延生長在Pt或PtCo合金納米粒子表面上的2-3原子層厚的金屬鈷薄膜，這一結構單元具有較低的解離一氧化碳的能壘（見圖3）。對表面結構的詳細理論分析發現，其高活性來源于鉑–鈷晶格常數上的差異（～13%），這一晶格失配導致鈷薄膜處于拉伸狀態。然而與上述所提的晶格拉伸形變導致d-帶變化從而提高活性的早期理論不同，課題組發現晶格形變帶來活性的提高主要體現在形成全新的過渡態，能量上更為有利，從而提升了反應活性。
基于該結果，課題組在實際納米催化材料中利用雙金屬催化材料的晶格失配來改變催化材料的晶格形變，從而實現催化反應過渡態結構的改調變，來提升催化材料的本征活性。這為催化材料優化設計提供了新的思路。研究中所采取的“材料合成—反應測試—原位電鏡、原位動態表征—理論計算—揭示反應機理”策略，也很好地體現了目前多相催化研究的趨勢和潮流。
二、催化材料的穩定性理論研究
納米催化劑由于尺寸較小、比表面積高、穩定性差，在熱力學上傾向于聚集和燒結。在實際反應條件下，催化劑的聚集和燒結可能會被進一步顯著加快，并最終導致催化劑失活。因此如何提高反應條件下催化劑的穩定性、抑制催化劑的燒結，并且高效地實現催化劑的分解與再生，是多相催化劑工業化過程中長期以來所面臨的重大課題。
李微雪團隊以催化劑失活中經典的Ostwald熟化過程為對象，首次從微觀上建立了描述實際反應條件下催化劑燒結和分解的一般性形式理論和動力學方程。
該方程很好地考慮了反應氣氛對熟化中間體形成、熟化動力學表觀活化能、納米粒子化學勢等的影響。金屬與載體的相互作用也通過對熟化中間體活化能以及負載納米粒子接觸角的影響而被自洽地包括在該動力學方程中。李微雪團隊以一氧化碳氣氛下負載型銠納米催化劑的熟化和分解為例展開詳盡分析，計算所得的結果在很寬反應溫度、壓力和催化劑尺寸范圍內都與實驗結果相一致，證實了理論方法的正確性和實用性。
該理論方法的建立，使得團隊可以全面、定量地研究反應條件下納米催化材料燒結動力學的影響。在此基礎上，李微雪團隊編制了相應的程序。相關研究結果為如何通過優化載體、反應條件、控制催化劑的尺寸和分布來抑制催化劑的燒結以及如何選擇載氣實現催化劑的再生提供了重要的參考和依據。
在催化材料穩定性研究方面，李微雪團隊與包信和院士合作研究發現，可以通過金屬與氧化物的界面強相互作用來穩定住高活性的鐵物種，使其在氧化反應條件下具有較好的抗完全氧化的功能，并因而處于較低的亞鐵狀態。亞鐵物種在金屬／氧化物界邊界處由于配位不飽和，可以高效地活化分子氧，有效地避免低溫一氧化碳的中毒，形成高效的一氧化碳氧化的界面反應活性中心，可以用來穩定、高效地實現質子膜燃料電池一氧化碳的消除。
來源：科學成果管理與研究 2015年第8期
左圖：當原料氣的配比一定時，在室溫條件下，一氧化碳的轉化率和氧分子氧化一氧化碳的選擇性均達到100%。右圖：CUF示意圖。
5月28日，美國《科學》雜志以研究報告（Report）的形式發表了中國科學院大連化學物理研究所催化基礎國家重點實驗室納米與界面催化研究組傅強、馬丁和包信和，與理論催化研究組李微雪等研究人員合作完成的最新研究成果。他們在國家自然科學基金委員會、中國科學院、“973”計劃等的長期資助下，經過8年多的艱苦努力，在貴金屬鉑表面創造性地構建了具有配位不飽和的亞鐵納米結構，成功地實現了室溫條件下分子氧的高效活化，并用于催化一氧化碳的低溫脫除和甲醇的選擇氧化等反應，取得了重要突破。
作為自然界中普遍存在的重要過程，催化作用幾乎遍及化學反應的整個領域，并因此成為現代化學工業的基石。高效催化劑的使用以及新型催化劑的出現，都會促進相關技術、工業過程的革新，甚至改變化學工業的面貌。
當前，隨著一次能源的不斷消耗和可能面臨的枯竭，以及環境問題的日益突出，資源的優化利用和社會的可持續發展成為許多國家面臨的一大挑戰。因此，與能源、環境密切相關的化學工業正在面臨著一場重大的革新，作為主導和關鍵技術的催化技術也正在經歷著一場重大的科學和技術的創新。催化科學和技術的發展將更加強調對催化劑進行定向設計和合成，實現溫和條件下目標產物100%的選擇性，這也一直是催化研究的夢想。
向大自然學習
設計與制備高效催化劑
在催化研究領域，選擇氧化是化工過程中一類非常重要的催化過程。在采用空氣中的氧氣做氧化劑時，往往需要較高的反應溫度，才能使穩定的分子氧在催化劑作用下解離成具有高活性的原子氧。但是，高的反應活化溫度，不僅導致工業化過程的成本過高，同時也會降低催化反應的選擇性，降低資源的利用效率。因此，設計和調控催化劑以實現在溫和條件下分子氧的高效活化，并選擇性地催化氧化特定的反應物，是對催化基礎理論和催化劑創制的一大挑戰。
如何突破傳統催化劑研究中的經驗式方法，實現定向設計和合成新型高效催化劑呢？他們的靈感來自于自然。
甲烷是一種非常穩定的小分子，具有很高的C-H鍵能，工業過程中實現催化選擇氧化甲烷制甲醇需要高溫、高壓等苛刻的條件。而自然界中存在一種甲烷單加氧酶（MMO），可以在常溫常壓條件下利用分子氧高選擇性地氧化甲烷到甲醇。在甲烷單加氧酶中活化分子氧的活性位點為一種雙核鐵結構，通過一個橋氧連接，形成Fe-O-Fe狀態。另外，我們知道，人體內氧氣的輸送是依靠血紅蛋白。血紅蛋白可以運送氧氣的關鍵就在于含有受平面卟啉環束縛的二價鐵離子（Fe2+），這種含鐵的結構單元可以很容易地通過Fe2+和Fe3+的價態轉換來實現氧氣的運輸和釋放。可以看到，在這些酶催化體系中配位不飽和的金屬原子例如Fe是實現溫和條件下活化分子氧的關鍵所在。在負載型多相催化體系中，實現可控制備具有類似酶結構特征的高效、穩定的活性中心，對多相催化的發展具有十分重要的意義。
那么，如何實現將鐵作為選擇性氧化的活性中心呢？
從基礎理論開始建構活性中心
首先要解釋的是活性中心的概念，固體催化劑表面是不均勻的，表面上只有一部分位點對反應物分子起活化作用，這些位點被稱為活性中心。
“眾多酶催化和均相催化反應的活性中心是納米結構限域的配位未飽和位。血紅蛋白中受平面卟啉環束縛的二價鐵離子（Fe2+）就是這樣一個配位未飽和位。通俗地說，就像一個人有兩只手，現在只有一只手拿著東西，另一只手還可以去拿別的東西。”包信和說。
要控制制備和循環使用這類配位未飽和的結構單元，對多相催化的發展具有十分重要的意義，也是催化基礎理論研究的一個巨大挑戰。包信和說：“我們在此提出一種機理，即利用納米結構的氧化亞鐵和金屬（鉑）基底界面所產生的限域效應來實現這個目的。”
為此，包信和小組與理論催化研究小組李微雪等研究人員合作，借助貴金屬表面與氧化亞鐵薄膜中鐵原子之間的強相互作用所產生的界面限域效應，結合表面科學實驗和密度泛函理論計算的研究結果，成功地在金屬鉑表面控制沉積2~5納米大小的規整單層氧化鐵島。由于鉑與鐵原子的強相互作用，使得表面氧化鐵物種穩定保持在低價的亞鐵（FeO）狀態。這樣，在納米氧化亞鐵島邊緣形成一種配位未飽和的亞鐵中心，他們把這種結構稱為CUF。
理論分析結果表明，這些亞鐵活性位對分子氧具有較強的吸附能力，但不吸附CO，從而解決了CO的中毒問題。進一步計算研究表明，吸附在CUF中心的分子氧在幾乎不需要活化能的情況下便能迅速解離，生成高活性的原子氧物種，完成催化氧化反應。
從基礎理論研究走向實際應用
接下來要做的是將這一由基礎研究取得的概念推廣到真實催化劑的創制過程，包信和小組成功地制備出了二氧化硅擔載的、粒子尺寸在2~4納米左右的鉑—鐵真實催化劑，用于氫氣中微量CO的催化脫除反應。實驗表明，當原料氣的配比（CO∶O2∶H2）為1∶0.5∶98.5時，在室溫條件下，一氧化碳的轉化率和氧分子氧化一氧化碳的選擇性均達到100%，也就是說，在大量氫氣存在的條件下，由該催化劑活化形成的原子氧物種高選擇性地進行了一氧化碳氧化反應，而沒有與H2反應生成水。而在相似條件下，采用通常的鉑催化劑，一氧化碳的轉化率僅為5%左右。
為了完全弄清楚其中的奧秘，包信和小組借用由新近落成的上海光源裝置產生的高強度X射線光，在X射線吸收精細結構譜線站（BL14W1）對真實催化反應過程中催化劑表面結構進行原位、動態表征，發現當催化過程達到穩態時，催化劑表面的鐵物種處于低價的亞鐵狀態，這一結果很好地驗證了基礎研究和理論分析得到的結論。
通過與新源動力股份有限公司合作，包信和小組將這一催化劑應用到質子交換膜燃料電池燃料氣氫氣中微量一氧化碳脫除的實際過程，在燃料電池真實操作條件下（60～80攝氏度，25%CO2和15%水蒸氣），成功地實現了一氧化碳完全脫除。這是世界上首次報道的用于燃料電池中CO高效脫除的實際應用結果�，F在，該催化劑已正常運行超過1500小時，催化劑制備技術和催化反應過程已申報國家發明專利。
目標：實現貴金屬的完全替代
包信和說：“當然，目前制備的催化劑中還是需要貴金屬鉑。不過我們已經明確了在這一高效的催化體系中鉑的作用。除了提供一氧化碳吸附位以外，一個非常重要的作用就是像生物酶中的蛋白配體一樣，通過與鐵原子的相互作用提供了一種納米界面限域機制，穩定了具有高活性的CUF結構，并在催化反應中實現了催化循環。”
依據這一概念，包信和小組正在尋找合適的襯底材料（如納米結構碳材料、復合材料等），使其在催化劑中發揮與貴金屬鉑相似的功能，從而實現在這類催化劑中貴金屬的完全替代。
包信和還特別指出，由這項研究發展起來的“界面限域催化”概念，為更深入地理解多相催化反應機制和創制新的納米催化體系提供了重要的理論基礎和科學指導。
來源：科學時報 2010年第5期
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